半导体中的孤立缺陷在带隙中形成易于探测和操控的缺陷态。在单缺陷态中对多重量子态的操控,可以用来实现量子计算或者存储的最小量子比特。另外,如果对单原子的孤立能隙态进行操控,还有可能获得非传统的量子光源,在量子密钥分发、量子中继和量子传感等方面具有潜在的应用。孤立缺陷具有电荷和自旋两种可被操控的自由度,以往的研究主要专注于对自旋量子态的操控,但是对自旋量子态的操控需要用到磁场等外场,难以实现未来量子芯片的小型化。因此,对电荷的操控引起了大家广泛的兴趣。目前传统的方法是用微纳加工技术在半导体表面制作出量子阱,利用电场对阱中的电荷数目进行操控。然而,电荷态操控的最终物理极限是能够在单原子尺寸的孤立缺陷上实现对电子数目的精准操控,如果能够实现,可以将基于电荷的量子比特推到单原子尺度。
从物理原理出发,由于库仑相互作用的存在,在单个原子尺度上注入电荷需要克服充电能,这就需要半导体具有宽能隙,使充电能随电荷数目的增加按平方律上升,很快超过带隙,因此半导体中单个缺陷通常只能实现一个或两个电荷的操控。但是,可以转换另一个思路,通过材料设计,降低孤立缺陷电子态的局域性,从而降低充电能来实现多重电荷态的操控。然而,宽带隙和非局域电子态两者本身就很难调和,前者要求材料具有局域的电子态特征来形成大的带隙。
针对这一矛盾,最近中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心表面物理实验室陈岚研究员和吴克辉研究员带领研究生苟健、王旭光等与清华大学徐勇教授、段文晖院士团队合作,利用新型表面二维类金属半导体材料解决了这一难题。他们的研究发现,如果使用电负性非常相近的两种金属元素构建出具有饱和价电子的二维材料,那么由于两种元素的价电子被饱和,材料具有较大的带隙,同时电负性的极性相近,材料中的缺陷态很容易实现非局域化。他们以生长在Si(111) 表面上的二维类金属半导体Sn2Bi为平台(Phys. Rev. Lett. 121, 126801 (2018)),深入研究了其中单个Bi空位缺陷的电子态特征,并利用扫描隧道显微镜(STM)的针尖施加顶栅电场,成功在Bi空位缺陷上实现了多达五重电荷态的操控。
STM针尖所施加顶栅电场可以引起表面的能带弯曲。电场的大小与针尖偏压以及针尖样品间距相关。随着针尖靠近Bi空位缺陷,较小的栅压就可以实现对孤立缺陷态的充电,充电峰对应的电势(绝对值)逐渐降低。当针尖开始远离空位缺陷时,越来越大的栅压才能在缺陷位置实现相同大小的充电电场,从而对应充电峰的电势位置(绝对值大小)又重新变强。整个过程表现出一套类抛物线形的充电峰图样。根据这一原理,对应每一个充电峰的能量也可以很好地用泊松方程求解和提取,所得的充电能随电荷数近似线性变化,能量仅有100 meV。理论计算给出了Bi空位缺陷电子态具有很强的非局域性,模拟的充电能大小和行为完美契合实验,阐明了多重电荷态能存在于同一能隙中的物理本质。这一利用非局域化电子态来降低多重电荷充电能的设计非常巧妙地与传统量子阱的工作机制不谋而合。
这一系列性工作不仅在二维类金属半导体Sn2Bi中的Bi空位上实现了五重电荷态,其所揭示的工作机制为未来获得更丰富的单原子多能级态提供了有效的指导思路。相较于传统量子阱,单原子缺陷中多电荷的操控为未来基于电荷的量子器件研究和应用提供了一个新的平台。
相关结果以“Realizing quinary charge states of solitary defects in two-dimensional intermetallic semiconductor”为题发表在《国家科学评论》(National Science Review, nwab070, https://doi.org/10.1093/nsr/nwab070), 苟健(已毕业)、夏炳煜(清华大学博士生,已毕业)为共同第一作者,陈岚研究员、吴克辉研究员、徐勇教授为共同通讯作者。程鹏副研究员和新加坡国立大学Andrew Wee教授等参与了该项研究。
这一工作获得科技部、国家自然科学基金委、北京自然科学基金、中科院先导专项、北京未来芯片先进创新中心以及新加坡国家科学基金的支持。
![](https://iop.cas.cn/xwzx/kydt/202111/W020211110627928659072.png)
图:含两个Bi空位缺陷Sn2Bi的STM图(a)及相同位置下的微分电导map(b)。(c) Sn2Bi上Bi空位缺陷的模型图 。 (d-e) 分别跨越两个相同类型缺陷((a)中的A1和A2)的线路径微分电导谱。其中,垂直虚线标记了A1、A2缺陷的位置,点横线代表了计算得到的对应每一个充电峰的针尖引起的能带弯曲,弯曲能量如图标注所示。 (c) 由针尖引起的能带弯曲计算所得到的A1和A2分别对应充电能级能量的分布情况。 |