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激光诱导的电荷密度波动力学
作者:SF10课题组

       在复杂的物理体系中,各种粒子与准粒子(例如电子、声子、磁振子、等离激元)之间的相互耦合对理解和调控物理性质起着关键作用。激光激发是一个研究和控制复杂且纠缠在一起的粒子、准粒子相互作用的非常有效的工具。在1T-TaS2的电荷密度波(charge density wave, CDW)相中,激光不仅能够帮助我们理解材料基态与激发态性质,甚至能够诱发出新物相。在激光的照射下,1T-TaS2电荷密度波相中的振幅模式会被激发,其晶格体系和电子体系会发生集体的振荡。超短的激光束照射能够关闭电荷密度波相中的CDW带隙(起源于晶体结构畸变)和Mott带隙(起源于电子-电子强关联作用)。实验研究还观测到在低温电荷密度波相没有被破坏的情况下,Mott带隙却已关闭。综上所述,相比于其基态,激发条件下1T-TaS2电荷密度波的光学响应与物理机制更值得进一步研究。

  近期,中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心孟胜研究员指导博士生张进、关梦雪和博士后廉超研究了1T-TaS2电荷密度波的超快激发。研究表明,光激发能够诱发1T-TaS2产生一种新的集体振动模式,并且伴随着周期性出现一个金属性质的瞬态结构,他们称之为M相。这些光激发动力学过程与热致相变过程迥然不同。他们发现强激光照射会激发CDW相中大量的电子-空穴对,1T-TaS2的电子结构会在50 fs以内的时间尺度内发生明显变化,二维平面内的带隙会闭合。在几百飞秒内,电子-声子有效相互散射能升高晶格的温度,并且产生一个新的晶格振动模式。这种集体振荡模式与热激发生成的声子振动模式有着明显的区别。他们的研究表明激光诱导的1T-TaS2的电荷密度波相会发生非热致的绝缘相-金属相转变。这主要归因于1T-TaS2的电荷密度波相中的电子-电子关联作用。

  基于含时密度泛函理论,他们还阐明电荷密度波材料中电子-电子关联、电子-声子耦合对激光诱导的电荷密度波相转变过程起着重要作用。研究表明文献中流行的“热电子模型”在描述上述过程中存在缺陷,因而需要发展新的基于第一性原理的非平衡过程研究工具。这项工作对理解电荷密度波材料的形成原因和光激发响应具有启发作用。主要结果发表在Nano Letter 19, 6027-6034 (2019)。

  此外,孟胜研究员与张进、关梦雪等与美国南加州大学Oleg Prezhdo 教授、英国帝国理工大学Johannes Lischner博士合作研究了贵金属纳米颗粒与层状二硫化钼界面处表面等离激元型热电子激发的电荷传输机制,揭示了直接电荷传输机制和间接电荷传输机制能够共存,且都快于传统的热电子弛豫过程的物理图像。上述工作对理解实验中观测到的二维纳米体系超快光激发过程具有重要参考意义。该工作发表在Nano Lett. 19, 3187-3193 (2019)。

  上述研究工作得到国家自然科学基金项目(项目批准号11774396, 91850120 和 11934003)、科技部(项目批准号2016YFA0300902, 2015CB921001)和科学院先导专项(XDB070301)的资助。

图1. 电荷密度波中光激发诱导的动力学过程示意图。
图 2. 不同激光强度下,1T-TaS2中电荷密度波的结构动力学。其中η代表光激发的强度。
发表于:2019-12-13
 
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